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矿石中的反应扩散与孔隙结构演化———研究现状及存在问题
2011-07-18
考虑到溶浸采矿方法的优越性和巨大的发展应用潜力,针对矿物溶浸过程中发生在矿石孔隙系统中 的反应扩散和孔隙结构演化过程进行了阐述,分析了国内外的相关研究成果,指出矿石中的反应扩散和孔隙结构 演化是密不可分和相互影响的,现有研究成果难以直接应用,提出了研究此类问题的新思路。
SeJruileysꢀ N2o014121 金 ꢀ ꢀ 属 ꢀ ꢀ 矿 ꢀ ꢀ 山 ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ 20总11第年 4第217期期 ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ METAL MINE 矿石中的反应扩散与孔隙结构演化 — ——研究现状及存在问题 姜 元 勇 ꢀ 徐 曾 和 ( 东 北 大 学 资 源 与 土 木 工 程 学 院 ) 摘 ꢀ 要 ꢀ 考 虑 到 溶 浸 采 矿 方 法 的 优 越 性 和 巨 大 的 发 展 应 用 潜 力 , 针 对 矿 物 溶 浸 过 程 中 发 生 在 矿 石 孔 隙 系 统 中 的 反 应 扩 散 和 孔 隙 结 构 演 化 过 程 进 行 了 阐 述 , 分 析 了 国 内 外 的 相 关 研 究 成 果 , 指 出 矿 石 中 的 反 应 扩 散 和 孔 隙 结 构 演 化 是 密 不 可 分 和 相 互 影 响 的 , 现 有 研 究 成 果 难 以 直 接 应 用 , 提 出 了 研 究 此 类 问 题 的 新 思 路 。 关 键 词 ꢀ 溶 浸 采 矿 ꢀ 反 应 动 力 学 ꢀ 孔 隙 结 构 演 化 Current Situation for and Existing Problems in the ReactionDiffusion and Evolution of Pore Structure of Ores Jiang Yuanyongꢀ Xu Zenghe ( College of Resources and Civil Engineering, Northeastern University) Abstractꢀ Considering the superiority of solution mining and its application potentiality, the paper describes the reac tiondiffusion and the evolution process of pore structure in ores fissure system in mineral leaching process Through analy zing the current research progresses at home and abroad, it is pointed out that the reactiondiffusion has a close and interac tive relationship with the evolution of pore structure The present research findings can't be applied directly, so that some new ideas are raised to research such issue further Keywordsꢀ Solution mining, Kinetics of reaction, Evolution of pore structure ꢀ ꢀ 随 着 矿 产 资 源 的 消 耗 , 浅 部 优 质 矿 产 资 源 越 来 双 重 孔 隙 度 的 多 孔 介 质 , 由 于 孔 隙 的 流 动 阻 力 远 大 于 裂 隙 , 溶 浸 液 的 流 动 主 要 在 裂 隙 中 进 行 , 而 在 孔 隙 系 统 内 溶 浸 液 的 迁 移 主 要 以 浓 度 扩 散 的 方 式 进 行 。 矿 物 的 浸 出 过 程 是 一 个 非 均 相 界 面 化 学 反 应 过 程 , 反 应 的 发 生 必 须 以 两 相 物 质 的 接 触 为 前 提 , 因 此 比 表 面 积 越 大 反 应 越 容 易 发 生 。 这 样 , 由 于 裂 隙 系 统 的 比 表 面 积 远 小 于 孔 隙 系 统 , 所 以 矿 物 的 浸 出 主 要 发 生 在 孔 隙 系 统 中 。 孔 隙 系 统 浸 出 的 液 态 矿 物 , 通 过 扩 散 作 用 进 入 裂 隙 系 统 的 主 流 体 中 , 由 主 流 体 携 带 出 矿 体 , 进 入 人 工 收 集 系 统 。 因 此 , 裂 隙 系 统 中 的 液 体 矿 物 主 要 来 自 于 孔 隙 系 统 , 孔 隙 系 统 中 矿 物 的 浸 出 速 率 决 定 了 溶 浸 采 矿 的 效 率 和 可 行 性 。 越 少 , 深 部 开 采 是 采 矿 业 今 后 必 须 面 对 的 问 题 , 传 统 的 机 械 采 矿 方 法 将 面 临 严 重 的 地 压 和 地 热 问 题 1] 。 采 用 原 地 溶 浸 , 这 些 问 题 将 不 复 存 在 , 而 且 , 由 于 钻 井 技 术 和 设 备 的 进 展 , 原 地 溶 浸 已 具 备 了 技 术 上 的 可 行 性 。 同 时 , 由 于 我 国 众 多 的 金 属 矿 山 中 贫 矿 和 共 伴 生 矿 多 , 加 上 矿 山 开 发 初 期 采 矿 和 选 矿 参 数 不 尽 合 理 , 使 得 我 国 多 数 排 土 场 、 废 石 场 和 尾 矿 中 残 余 金 属 及 有 用 组 分 多 , 具 有 巨 大 的 回 收 潜 力 , 使 用 堆 浸 技 术 回 收 这 些 场 合 的 金 属 矿 物 , 可 以 显 著 缓 解 我 国 的 资 源 和 环 境 压 力 24] 。 另 外 , 随 着 化 学 工 业 的 不 断 发 展 , 越 来 越 多 的 有 用 矿 物 可 以 通 过 化 学 方 法 进 行 分 离 和 提 取 , 这 为 溶 浸 采 矿 法 的 应 用 提 供 了 技 术 保 障 。 [ [ 1 ꢀ 矿 石 中 的 反 应 扩 散 和 孔 隙 结 构 演 化 作 为 溶 浸 采 矿 的 关 键 步 骤 之 一 , 矿 石 中 的 反 应  中 央 高 校 基 本 科 研 业 务 费 专 项 资 金 项 目 ( 编 号 : N090301001) , 国 家 自 然 科 学 基 金 项 目 ( 编 号 : 50974030) 。 姜 元 勇 ( 1978— ) , 男 , 博 士 , 讲 师 , 110004 辽 宁 省 沈 阳 市 东 北 大 学 扩 散 和 孔 隙 结 构 演 化 在 矿 物 溶 浸 过 程 中 占 有 举 足 轻 2 65 信 箱 重 的 地 位 。 如 图 1 所 示 , 矿 体 ( 或 矿 堆 ) 可 看 作 具 有 · 24· ꢀ ꢀ ꢀ 姜 元 勇 等 : 矿 石 中 的 反 应 扩 散 与 孔 隙 结 构 演 化 ——— 研 究 现 状 及 存 在 问 题 ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ 2011 年 第 7 期 散 , 但 针 对 的 也 是 惰 性 多 孔 介 质 。 图 2ꢀ 填 充 床 反 应 器 示 意 其 次 , 溶 浸 液 和 矿 物 晶 粒 之 间 的 化 学 反 应 是 溶 浸 反 应 的 本 质 过 程 。 矿 物 晶 粒 可 以 看 做 无 孔 隙 的 密 实 粒 子 。 晶 粒 溶 浸 反 应 的 综 合 速 率 包 括 晶 粒 与 流 体 图 1ꢀ 矿 块 之 间 的 裂 隙 系 统 和 矿 块 中 的 孔 隙 系 交 界 面 上 的 本 征 化 学 反 应 速 率 , 流 体 反 应 物 在 液 相 2 ꢀ 研 究 现 状 及 存 在 问 题 内 向 界 面 运 动 的 速 度 和 产 物 流 体 背 离 界 面 向 液 相 运 孔 隙 系 统 中 矿 物 的 浸 出 过 程 主 要 包 括 : ①裂 隙 动 的 速 度 。 因 此 , 只 有 在 确 定 了 反 应 界 面 的 具 体 形 中 的 溶 浸 液 ( 反 应 流 体 ) 通 过 浓 度 扩 散 进 入 孔 隙 ; ② 流 体 反 应 物 通 过 固 体 反 应 物 表 面 的 边 界 层 扩 散 到 达 固 体 反 应 物 表 面 ; ③在 固 体 反 应 物 表 面 , 发 生 流 - 固 化 学 反 应 ; ④流 体 产 物 通 过 固 体 表 面 边 界 层 扩 散 到 孔 隙 流 体 中 ; ⑤孔 隙 内 的 产 物 流 体 通 过 浓 度 扩 散 进 入 裂 隙 主 流 体 。 状 以 后 , 才 可 能 研 究 界 面 上 的 本 征 反 应 速 率 、 反 应 流 体 向 反 应 界 面 和 产 物 流 体 背 离 反 应 界 面 的 运 动 。 在 化 学 和 冶 金 工 程 中 , 处 理 的 多 孔 介 质 由 颗 粒 堆 积 而 成 , 颗 粒 由 人 工 制 备 , 具 有 规 则 形 状 ( 见 图 3) , 或 者 可 以 用 规 则 形 状 近 似 , 研 究 其 颗 粒 反 应 动 力 学 , 即 单 颗 粒 综 合 反 应 速 率 , 然 后 将 单 颗 粒 动 力 学 推 广 到 多 颗 粒 的 多 孔 介 质 微 元 体 上 , 得 到 微 元 体 的 综 合 反 应 速 率 ( 见 图 4) , 其 中 , 缩 核 模 型 应 用 最 广 泛 1416] 。 可 能 是 受 到 化 学 和 冶 金 反 应 工 程 的 影 响 , 在 溶 浸 采 矿 首 先 , 可 以 看 出 , 只 有 反 应 流 体 扩 散 进 入 孔 隙 , 产 物 流 体 扩 散 出 孔 隙 , 溶 浸 过 程 才 能 持 续 进 行 , 因 此 孔 隙 系 统 中 的 扩 散 是 溶 浸 反 应 的 前 提 。 通 常 所 说 的 扩 散 是 指 物 质 质 点 ( 分 子 、 原 子 或 离 子 ) 从 其 浓 度 大 的 区 域 自 发 地 向 浓 度 小 的 区 域 移 动 的 过 程 。 在 空 间 足 够 大 情 况 下 , 两 种 或 多 种 物 质 之 间 的 扩 散 过 程 已 被 深 入 研 究 , 得 到 了 多 种 物 质 之 间 的 交 互 扩 散 系 数 , 以 及 不 同 外 部 条 件 ( 温 度 、 压 力 ) 下 , 计 算 扩 散 系 数 的 经 验 表 达 式 5] 。 溶 浸 液 在 矿 石 孔 隙 中 的 扩 散 过 程 由 于 受 到 孔 隙 壁 面 的 限 制 而 变 得 非 常 复 杂 , 扩 散 速 率 远 小 于 空 间 无 限 大 的 情 况 。 在 研 究 多 孔 介 质 流 体 动 力 学 的 过 程 中 经 常 将 扩 散 现 象 归 入 弥 散 现 象 中 进 行 研 究 610] , 这 些 研 究 大 多 针 对 惰 性 多 孔 介 质 , 或 者 忽 略 多 孔 介 质 中 的 化 学 反 应 。 因 此 , 他 们 的 研 究 成 果 很 难 直 接 用 于 分 析 溶 浸 液 在 矿 石 孔 隙 中 的 扩 散 过 程 。 化 学 和 冶 金 工 程 中 常 见 的 填 充 床 反 应 器 是 一 类 典 型 的 颗 粒 堆 积 多 孔 介 质 , 如 图 2 所 示 。 工 程 实 [ 领 域 内 缩 核 模 型 也 被 用 来 研 究 溶 浸 反 应 动 力 [ 学 1719] 。 但 是 只 有 在 以 下 3 个 条 件 都 满 足 的 情 况 下 , 才 可 以 用 缩 核 模 型 近 似 描 述 单 颗 粒 的 反 应 转 化 : ① 固 体 与 流 体 密 度 有 数 量 级 的 差 别 ; ②未 反 应 固 体 密 实 无 孔 , 但 产 物 固 体 多 孔 ; ③界 面 本 征 反 应 速 率 远 大 于 反 应 流 体 通 过 固 体 产 物 层 的 扩 散 速 率 。 然 而 , 对 于 溶 浸 采 矿 , 浸 液 密 度 与 矿 物 晶 粒 的 密 度 并 没 有 数 量 级 的 差 别 。 因 此 是 否 可 以 用 缩 核 模 型 近 似 模 拟 矿 物 晶 粒 的 溶 浸 过 程 还 需 要 进 一 步 的 研 究 。 更 值 得 注 意 的 是 , 天 然 矿 石 中 的 矿 物 晶 粒 , 其 大 小 和 形 状 是 随 机 的 , 十 分 不 规 则 , 如 图 3 所 示 的 原 状 铀 矿 石 。 由 于 找 不 到 具 有 代 表 性 的 颗 粒 形 状 , 在 化 学 和 冶 金 反 应 工 程 学 中 十 分 有 效 的 研 究 方 法 是 : 首 先 研 究 单 颗 粒 的 反 应 动 力 学 , 然 后 研 究 微 元 体 的 反 应 动 力 学 。 但 这 种 方 法 难 以 简 单 直 接 地 移 植 过 来 用 于 溶 浸 过 程 反 应 动 力 学 的 研 究 。 [ [ [ 1112] 践 中 常 用 的 方 法 是 将 溶 质 在 溶 剂 中 的 扩 散 系 数 乘 上 一 个 因 子 得 到 溶 质 在 多 孔 介 质 中 的 有 效 扩 散 系 数 , 然 而 , 矿 石 是 在 长 期 地 质 构 造 演 化 中 形 成 的 天 然 多 孔 介 质 , 孔 隙 结 构 的 随 机 性 很 大 , 冶 金 工 程 中 估 算 有 效 孔 扩 散 系 数 的 方 法 难 以 直 接 应 用 。 同 时 , 由 于 矿 床 往 往 是 多 种 矿 物 共 生 , 因 此 溶 浸 过 程 中 涉 及 的 流 体 体 系 是 含 有 多 个 组 分 的 混 合 流 体 , 各 种 流 体 组 分 的 扩 散 相 互 影 响 。 文 献 [ 13] 基 于 不 可 逆 过 程 热 力 学 研 究 了 多 孔 球 体 内 3 种 流 体 组 分 的 交 互 扩 图 3ꢀ 化 学 和 冶 金 工 程 中 的 典 型 颗 粒 形 状 · 25· 总 第 421 期 ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ 金 ꢀ ꢀ 属 ꢀ ꢀ 矿 ꢀ ꢀ 山 ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ 2011 年 第 7 期 [ 2627] 能 割 裂 开 来 单 独 进 行 研 究 。 因 此 , 最 近 Ali 等 对 亚 硫 酸 盐 侵 蚀 石 灰 石 的 研 究 成 果 , 难 以 应 用 于 溶 浸 采 矿 中 。 目 前 , 许 多 工 程 上 对 化 学 反 应 诱 发 孔 隙 结 构 演 化 的 研 究 过 于 简 化 , 没 有 考 虑 孔 隙 结 构 演 化 的 细 节 , 如 催 化 反 应 工 程 中 , 催 化 剂 的 失 活 与 复 原 化 化 [ 28] ; 核 工 程 中 , 核 燃 料 燃 烧 过 程 中 的 孔 隙 结 构 演 [ 29] , 核 废 料 地 下 埋 藏 引 起 的 岩 层 孔 隙 结 构 变 [ 30] ; 水 文 地 质 工 程 中 , 地 下 水 中 的 反 应 流 体 与 地 图 4ꢀ 从 单 颗 粒 到 颗 粒 堆 积 多 孔 介 质 最 后 , 在 绝 大 多 数 情 况 下 , 有 用 矿 物 的 浸 出 过 程 与 矿 石 孔 隙 结 构 的 演 化 过 程 同 时 发 生 , 理 想 的 矿 物 浸 出 过 程 是 孔 隙 空 间 不 断 扩 大 的 过 程 , 不 断 扩 大 的 孔 隙 空 间 , 使 得 反 应 流 体 扩 散 进 入 孔 隙 的 阻 力 减 小 , 迁 移 速 率 增 加 ; 同 时 , 不 断 扩 大 的 孔 隙 空 间 使 得 产 物 流 体 更 容 易 离 开 反 应 界 面 , 快 速 地 扩 散 进 入 主 流 体 中 。 这 两 种 作 用 , 使 得 反 应 界 面 处 反 应 流 体 的 浓 度 增 加 , 产 物 流 体 的 浓 度 降 低 , 都 有 利 于 反 应 的 进 一 步 发 生 。 因 此 , 孔 隙 结 构 变 化 是 溶 浸 采 矿 的 本 质 过 程 , 层 中 的 反 应 固 体 之 间 的 流 - 固 反 应 , 导 致 地 层 孔 隙 [ 31] ; 环 境 工 程 中 , 污 染 物 在 土 壤 层 中 运 结 构 的 改 变 移 时 , 所 引 起 的 土 层 孔 隙 结 构 变 化 32] ; 医 药 工 程 中 , [ 多 孔 药 片 在 水 中 溶 解 时 , 所 伴 随 的 孔 隙 结 构 演 [ 33] ; 采 矿 工 程 中 , 煤 的 地 下 气 化 所 导 致 的 煤 层 孔 化 隙 结 构 改 变 34] 等 等 。 [ 3 ꢀ 结 论 与 展 望 综 上 所 述 , 溶 浸 采 矿 过 程 中 , 矿 石 中 的 反 应 、 扩 [ 20] 无 法 忽 略 。 考 虑 到 多 孔 颗 粒 的 结 构 特 性 , Szekely 散 和 孔 隙 结 构 演 化 对 于 溶 浸 采 矿 具 有 重 要 意 义 , 不 仅 决 定 溶 浸 采 矿 的 效 率 , 而 且 直 接 决 定 溶 浸 的 可 行 性 。 提 出 了 粒 子 模 型 , 并 应 用 于 氧 化 钙 颗 粒 脱 硫 过 程 , 由 于 反 应 固 体 CaO 的 体 积 消 耗 速 率 小 于 产 物 固 体 CaSO 的 体 积 生 成 速 率 , 经 常 导 致 多 孔 CaO 固 体 颗 首 先 , 对 于 相 变 多 孔 介 质 中 的 扩 散 过 程 , 孔 扩 散 系 数 的 实 验 测 量 和 理 论 计 算 至 今 没 有 很 好 地 解 决 , 导 致 溶 浸 采 矿 过 程 中 发 生 在 矿 石 孔 隙 系 统 中 的 溶 浸 液 的 孔 扩 散 过 程 需 要 进 一 步 的 研 究 ; 其 次 , 现 有 非 均 相 化 学 反 应 动 力 学 模 型 的 种 种 限 制 , 使 得 矿 物 晶 粒 溶 浸 动 力 学 难 以 直 接 应 用 现 有 研 究 成 果 , 需 要 对 现 有 反 应 动 力 学 的 研 究 方 法 和 研 究 成 果 加 以 改 进 ; 另 外 , 孔 隙 结 构 演 化 是 矿 物 溶 浸 过 程 中 的 本 质 现 象 , 不 容 忽 略 ; 最 后 , 由 于 3 个 过 程 同 时 发 生 、 相 互 影 响 , 以 前 的 研 究 成 果 不 能 直 接 应 用 , 需 要 提 出 一 种 新 的 方 法 ( 实 验 和 理 论 ) 来 进 行 研 究 , 此 方 法 需 要 同 时 考 虑 以 上 3 个 过 程 , 同 时 应 该 做 到 理 论 和 实 验 之 间 的 互 相 检 验 , 能 够 通 过 实 验 不 断 地 修 正 理 论 模 型 , 使 得 理 论 与 实 验 相 吻 合 , 最 终 能 够 有 效 地 指 导 现 场 实 践 。 4 粒 的 孔 隙 堵 塞 , 使 得 脱 硫 过 程 难 以 有 效 进 行 2123] 。 运 用 粒 子 模 型 时 , 表 观 化 学 反 应 速 率 常 数 、 孔 扩 散 系 数 和 边 界 层 传 质 系 数 需 要 通 过 独 立 实 验 , 或 者 利 用 半 经 验 半 理 论 的 关 联 式 获 得 。 冶 金 和 化 学 反 应 工 程 中 , 在 进 行 非 均 相 气 固 反 应 颗 粒 动 力 学 的 研 究 时 , 通 常 利 用 热 重 分 析 ( TGA) 或 差 热 分 析 ( DTA) 来 获 得 表 观 化 学 反 应 速 率 常 数 , 通 过 关 联 式 获 得 孔 扩 散 系 数 和 边 界 层 传 质 系 数 。 但 是 对 于 天 然 地 质 材 料 ——— 矿 石 , 其 组 成 物 质 复 杂 , 并 且 液 体 边 界 层 的 影 响 很 难 消 除 , 所 以 单 个 矿 物 晶 粒 无 法 进 行 液 固 反 应 的 本 征 动 力 学 实 验 , 难 以 直 接 得 到 晶 粒 的 表 观 反 应 速 率 常 数 。 这 使 得 现 有 的 粒 子 模 型 不 能 直 接 应 用 于 研 究 矿 石 溶 浸 过 程 中 的 孔 隙 结 构 演 化 。 同 样 道 理 , 认 为 多 孔 颗 粒 中 的 孔 隙 可 以 用 圆 柱 状 的 管 道 来 近 似 , 反 应 过 程 中 反 应 固 体 与 产 物 固 体 的 体 积 差 异 将 引 起 管 道 内 径 改 变 的 孔 模 型 24] 也 不 能 直 接 应 用 于 研 究 矿 石 溶 浸 过 程 中 的 孔 隙 结 构 演 化 。 考 虑 到 多 孔 颗 粒 内 部 结 构 的 随 机 性 , Muhamma 25] 将 统 计 模 型 应 用 于 研 究 化 学 反 应 导 致 的 孔 隙 结 构 改 变 , 但 是 其 中 所 需 的 参 数 也 需 要 提 前 获 得 。 溶 浸 采 矿 过 程 中 , 矿 石 中 的 反 应 扩 散 和 孔 隙 结 构 演 化 是 相 互 作 用 的 耦 合 过 程 , 不 [ 参 ꢀ 考 ꢀ 文 ꢀ 献 [ [ [ [ 1] ꢀ 古 德 生 , 李 夕 兵  有 色 金 属 深 井 采 矿 研 究 现 状 与 科 学 前 沿 [ J]  矿 业 研 究 与 开 发 , 2003( S1) : 15 2] ꢀ 吴 爱 祥 , 王 少 勇 , 王 洪 江  尾 矿 浸 出 技 术 现 状 与 存 在 问 题 [ [ J]  金 属 矿 山 , 2009( 7) : 14 3] ꢀ 张 ꢀ 杰 , 吴 爱 祥  排 土 场 黄 铁 矿 促 进 黄 铜 矿 浸 出 研 究 [ J]  金 属 矿 山 , 2008( 3) : 3841 [ 4] ꢀ 吴 ꢀ 超 , 李 孜 军 , 周 ꢀ 勃 , 等  露 天 矿 “ 废 石 场 ” 铜 金 属 溶 浸 提 · 26· ꢀ ꢀ ꢀ 姜 元 勇 等 : 矿 石 中 的 反 应 扩 散 与 孔 隙 结 构 演 化 ——— 研 究 现 状 及 存 在 问 题 ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ ꢀ 2011 年 第 7 期 取 的 试 验 研 究 [ J]  中 国 矿 业 大 学 学 报 , 2007, 36 ( 2) : 159 84( 14 / 15) : 19331939 165 [ 22] ꢀ ?rfan Ar, Suna Balci Sulfation reaction between SO and lime 2 [ [ 5] ꢀ 波 ꢀ 林 , 普 劳 斯 尼 茨 , 奥 康 奈 尔  气 液 物 性 估 算 手 册 [ M]  赵 红 玲 , 等 , 译  北 京 : 化 学 工 业 出 版 社 , 2006: 443478 stone: application of deactivation model[ J]  Chemical Engineering and Processing, 2002, 41( 2) : 179188 [ 23] ꢀ Duo W L, Laursen K, Lim J, et al Crystallization and fracture: formation of product layers in sulfation of calcined limestone [ J]  Powder Technology, 2000, 111( 1 / 2) : 154167 6] ꢀ Taylor G I Dispersion of soluble matter in solvent flowing slowly through a tube [ J]  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