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垃圾焚烧飞灰的固化及综合利用研究进展
2019-12-30
垃圾焚烧飞灰作为一种危险废物,由于其中聚集着大量的重金属、二恶英、易溶盐等有毒组分,目前 最有效的方法是对其进行固化稳定化处理。飞灰中 CaO、Al2O3的存在使其具有潜在活性,从固体废弃物协同利用 的角度出发,对利用矿渣基胶凝体系代替水泥固化/稳定化飞灰,作为胶结充填采矿中的胶凝材料进行展望。此 外,总结了飞灰固化体中重金属离子的赋存状态,通过 Tessier 法和 BCR 法两种分析方法划分,其中残渣态在自然 条件下不易释放,可在沉积物中长期稳定存在;同时描述了重金属在水泥基胶凝材料酸性介质中的浸出过程:酸迁 移到液/固表面、酸穿过浸出层、在浸出边界的快速溶解、重金属穿过浸出层、重金属离子...
Series No. 522 金 属 METAL MINE 矿 山 总第 522 期 2019 年第 12 期 December 2019 垃圾焚烧飞灰的固化及综合利用研究进展 李 佳1,3 张思奇2,3 倪 文2,3 李子富1 文 杰2,31 ( 1. 北京科技大学能源与环境工程学院,北京100083;2. 北京科技大学土木与资源工程学院,北京 100083; 3 . 金属矿山高效开采与安全教育部重点实验室,北京 100083) 摘 要 垃圾焚烧飞灰作为一种危险废物,由于其中聚集着大量的重金属、二恶英、易溶盐等有毒组分,目前 最有效的方法是对其进行固化稳定化处理。飞灰中 CaO、Al2O3 的存在使其具有潜在活性,从固体废弃物协同利用 的角度出发,对利用矿渣基胶凝体系代替水泥固化/稳定化飞灰,作为胶结充填采矿中的胶凝材料进行展望。此 外,总结了飞灰固化体中重金属离子的赋存状态,通过 Tessier 法和 BCR 法两种分析方法划分,其中残渣态在自然 条件下不易释放,可在沉积物中长期稳定存在;同时描述了重金属在水泥基胶凝材料酸性介质中的浸出过程:酸迁 移到液/固表面、酸穿过浸出层、在浸出边界的快速溶解、重金属穿过浸出层、重金属离子穿过液/固表面,为飞灰用 作矿山充填料的安全性和浸出稳定性提供理论依据。 关键词 垃圾焚烧飞灰 水泥 矿渣 重金属 固化体 中图分类号 X705 文献标志码 A 文章编号 1001-1250(2019)-12-182-06 DOI 10.19614/j.cnki.jsks.201912032 Research Progress on Solidification and Comprehensive Utilization of MSWI Fly Ash 1 ,3 2,3 2,3 1 2,32 Li Jia Zhang Siqi Ni Wen Li Zifu Wen Jie ( 1. School of Energy and Environmental Engineering,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China; 2 . School of Civil and Resource Engineering,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,China; 3 . Key Laboratory of High-efficient Mining and Safety of Metal Mines,Ministry of Education,Beijing 100083,China) Abstract As a kind of hazardous waste,it is the most effective way to solidify and stabilize it for the municipal solid waste incineration(MSWI)fly ash ,due to the large amount of heavy metals,dioxins,soluble salts and other toxic compo‐ nents. CaO and Al O in MSWI fly ash are potentially active,and from the perspective of the cooperative utilization of solid 2 3 waste,the use of slag-based system instead of cement to solidify fly ash is prospected as cementitious materials in cemented fill mining. In addition,the occurrence state of heavy metal ions in the solidified matrix was summarized,which was divided by Tessier and BCR method. The residual form was not easy to be released under natural conditions,and can exist stably in the sediments for a long time;In addition,the leaching process of heavy metals in acidic solution of cement-based materials is described: acid migration to liquid/solid surface,acid passing through leaching layer,rapid dissolution at leaching bound‐ ary,heavy metals passing through leaching layer,heavy metal ions passing through liquid/solid surface,which provides a the‐ oretical basis for the safety and leaching stability of MSWI fly ash used as mine filling material. Keywords Solid waste fly ash,Cement,Slag,Heavy metal,Solidified body 随着城市生活垃圾数量激增,简单的直接填埋 已无法满足城市发展需求,近年来垃圾焚烧技术愈 加成熟。垃圾焚烧过程中产生的垃圾焚烧飞灰(后 简称飞灰),因含有 Cd、As、Cr、Pb、Hg、Zn、Cu、Sb 等 重 金 属 以 及 二 噁 英 等 有 机 污 染 物 ,被 国 家 列 为 座,飞灰年产生量高达 700 万 t,并以每年 8%~10% 的 [2] 速度增长 。预计至“十三·五”末,我国飞灰年产量 将达到 1 000 万 t 以上,目前,飞灰处置价格由企业政 府协商定价,在 2 000 元/t左右,非资源化利用飞灰将 收取 1 000 元/t 的环保税。对于生活垃圾焚烧飞灰的 主要处理方式为经水泥或药剂固化稳定化达到卫生 [1] HW18 类危险废物 。据国家统计局数据显示,截止 到 2018 年全国建成运行的垃圾焚烧发电厂约 400 [3] 填埋标准后,进入垃圾填埋厂做填埋处理 ,此方法 收稿日期 李2019佳-1(01-91902—),女,硕士研究生。 作者简介 · 182 · 李 佳等:垃圾焚烧飞灰的固化及综合利用研究进展 2019年第12期 会占用大量的土地资源,导致填埋场库容量严重不 足,投资成本较高,且易对环境造成二次污染,而且 采用飞灰制备水泥易出现氯离子含量高、水泥熟料 中重金属总量超标等问题,由此飞灰掺量一般不超 过10%,这些问题将导致大量飞灰无法处理及环境污 染等。因此,如何经济、安全、有效地处理和利用垃 素,且在有些情况下还含有较多的 K、Cl、Ti、Fe 和 Na 等元素。统计数据表明,飞灰主要成分包括 CaO、 SiO2、Al2O3、Fe2O3、SO3、Cl、Na2O、K2O,属 CaO-SiO2 - Al2O3-Fe2O3 体系。飞灰中含有大量的重金属元素和 # # # 二噁英,表 1 为来自四川(1)、湖北(2)、北京(3)、河 # 北(4)垃圾焚烧厂的垃圾焚烧飞灰,不同地区的飞灰 [ 4,5] 圾焚烧飞灰,已经成为目前我国环境治理的关键 。 重金属含量差异较大,根据 GB/T 14848-2017,各地 区飞灰中的重金属 Cr、Hg、Pb 均超出Ⅲ类地下水标 准,重金属的超标排放,会导致地下水环境的严重污 染,对人类的生命健康造成严重威胁。 [6-10] 大量研究表明 ,水泥-钢铁冶金渣-脱硫石膏和钢 铁冶金渣-脱硫石膏胶凝体系可部分或全部替代水 泥,资源化利用飞灰并固化其中有害重金属和二噁 英,其固化效果较单纯用水泥固化高几十倍,使有害 物质短期和长期浸出毒性(水平振荡法检测)低于饮 用水标准,对飞灰中的氯离子也有一定的固化作用, 养护后还有足够的强度,不仅可替代水泥固化体安 全填埋,还初步显示出具有将危险固体废弃物进行 安全地下处置,即作为新型充填材料的巨大潜力。 本文通过综述水泥和矿渣胶凝体系对垃圾焚烧 飞灰的固化机制以及飞灰中重金属离子的赋存状态 和浸出机理,为用全固废胶凝材料固化垃圾焚烧飞 灰后制成的胶凝材料用于矿山充填提供理论依据, 将固体废弃物制成胶凝材料用于矿山充填不但能够 解决工业固废(钢铁渣)和城市危废(垃圾焚烧飞灰) 减量化、无害化和资源化的难题,推进固废和危废协 同利用和环境保护,可为大规模替代水泥固化稳定 化安全填埋或初步结合胶结充填采矿技术提供胶凝 材料,奠定工程应用基础。 1 垃圾焚烧飞灰的产生及其基本性质 在垃圾焚烧处理过程中,飞灰主要从余热锅炉 或烟气净化系统中回收得到。图 1为其产生示意图。 2 垃圾焚烧飞灰的综合利用 现有对于垃圾焚烧飞灰处置手段主要是采取固 [12-14] 化/稳定化安全填埋和水泥窑协同处置 。固化/稳 定化安全填埋处理方法占用大量的土地资源,填埋 场库容量严重不足,投资成本较高,且易对环境造成 二次污染。表 2 为目前垃圾焚烧飞灰资源化利用的 主要途径。 2 . 1 水泥固化/稳定化垃圾焚烧飞灰 水泥固化/稳定化技术是利用水泥做垃圾焚烧飞 垃圾焚烧飞灰一般呈深灰色或灰白色,颗粒粒 径介于 4~100 μm,图 2 为北京高安屯的垃圾焚烧飞 灰的粒度分布曲线,可以看出垃圾焚烧飞灰的颗粒 主要分布在 2~80 μm,其 D10 为 2.7 μm,D50 为 16 μm, D 为 76 μm。较小的飞灰粒径使得飞灰单位面积的 灰固化剂,再加入一定量的水后发生水化反应,最终 生成氢氧化物或络合物将飞灰中的重金属离子通过 物理吸附、化学替代等作用进行固化/稳定化。 [15] 9 0 Gineys 等 发现将 Zn、Cd、Cu 和 Pb 的硝酸盐添 表面能较高,同时挥发性重金属及其化合物在烟气 加到硅酸盐水泥中,Zn 和 Cd 会以氢氧化物的形式沉 [11] 冷却过程中极易吸附在飞灰颗粒表面 。从大部分 垃圾焚烧飞灰的组成元素上看,Si、Ca 和 Al为主要元 2+ 2+ 淀于水化产物的颗粒空隙中,Zn 、Cd 还可以取代水 2+ 泥的水化产物(C-S-H 凝胶)中的 Ca ,而 Cu 和 Pb 2+ 2+ · 183 · 总第522期 金 属 矿 山 2019年第12期 [22] 则通过吸附作用被固化。 部低于饮用水标准。王珂等 利用矿渣基胶凝体系 协同处置垃圾焚烧飞灰的研究发现,在一定的配比 下,生成的水化产物对重金属镉进行了物理包裹和化 学离子交换,制成的固化体可以用来进行矿山充填。 利用矿渣基胶凝材料可以固化垃圾焚烧飞灰是 因为在胶凝材料水化过程中生成了大量 C-S-H 凝 胶、钙矾石、水铝钙石(Friedel盐)、类沸石相等。其中 C-S-H 凝胶具有极高的比表面能和离子交换能力,可 通过吸附、共生和层间位置的化学置换等方式固化外 来离子;钙矾石和类沸石也可通过化学置换在晶体柱 [ 16] 郝玉等 利用有机硫稳定剂(DTCR)协同水泥 对垃圾焚烧飞灰进行双重固化处理,其固化效果优于 单一固化剂处理垃圾焚烧飞灰。 [17] 尚宁等 将垃圾焚烧飞灰掺入普通硅酸盐水泥 制备水泥固化体发现,飞灰水洗预处理提高了水泥掺 飞灰固化体抗压强度,同时降低了重金属浸出性。 [17] 研究表明 ,垃圾焚烧飞灰粒径分布不均匀,氯 化物、硫化物和碱性物质含量高,使得其对水泥的水 化硬化过程以及最终的抗压强度等方面均有很大的 负面作用。采用飞灰制备水泥时易遇到水泥熟料中 重金属总量超标等问题,导致飞灰掺量一般不宜超过 [23] 间和通道内容纳许多外来离子 ;水铝钙石主要以离 子交换吸附为主固化外来离子。水化产物之间相互 黏结及包裹使得浆体结构致密,能吸附和包裹更多的 重金属离子和二噁英,垃圾焚烧飞灰中大量的氯化物 与胶凝材料中的CaO、活性Al2O3等物质发生水化反应 生成层状水铝钙石等,可对氯离子产生较强的稳定束 缚作用,缓解了垃圾焚烧飞灰中氯离子的存在对重金 属的固化以及抗压强度所产生的负面影响问题。 1 0%,而且在生产水泥熟料时需要高温烧结,直接资 源与能源的大量消耗与间接的环境污染,使得垃圾焚 烧飞灰代替水泥作为胶结材料的应用受限。 2 . 2 矿渣胶凝体系固化稳定化垃圾焚烧飞灰 矿渣是具有潜在水硬性的玻璃态物质,在有激发 剂的条件下,其中活性的硅氧和铝氧四面体结构能发 挥其潜在的胶凝性能,近年来被用于研究是否有替代 [24-29] 国内外大量研究表明 ,使用矿渣基等钢铁冶 [ 18-19] 水泥的可能性 。目前利用飞灰等固体废弃物制 金渣基胶凝体系替代水泥固化垃圾焚烧飞灰能取得 很好的效果。钢铁冶金渣基胶凝材料具有水热低、抗 硫酸等化学腐蚀性好、密实度好、有较好的抗压性能 等优点。钢铁渣中 SiO2+Al2O3 与 CaO+MgO 的摩尔比 在 0.9 以上,而水泥熟料中 SiO2+Al2O3 与 CaO+MgO 的 摩尔比在 0.3 左右。钢铁渣在形成 C-S-H 凝胶的过 程中对硅氧四面体和铝氧四面体贡献潜力比水泥熟 料大 2~3 倍。在长期相同养护条件下,水泥-钢铁冶 金渣基胶凝材料比纯水泥胶凝材料固化重金属离子 的效果更好。固化稳定化利用飞灰是一个多相复杂 的体系,其固化效果与体系中所含有的水化产物种 类、胶凝材料的微观结构密切相关,尤其是胶凝材料 的孔径尺寸分布和其孔结构,直接影响胶凝材料的强 备建筑材料和胶结充填采矿的充填材料,进一步提高 大宗固废利用量和利用价值是当前研究的热点。 20] 岳鹏等 研究表明,垃圾焚烧飞灰与矿渣复合可 改善垃圾焚烧飞灰的胶凝活性,加入水泥后能提高水 泥浆体的强度,重金属可被固化于水泥水化产物中。 [ [ 21] 杨恒等 以钢渣微粉、矿渣粉、脱硫石膏、垃圾 焚烧飞灰和尾砂为充填材料进行了砂浆试验。结果 表明:当垃圾焚烧飞灰、钢渣微粉、脱硫石膏、矿渣粉 用量分别为 15%、4%、14%、67% 时,料浆流动度达到 2 60 mm,满足自流型胶结充填的流动性需求,充填料 试块 28 d 的抗压强度为 24.54 MPa,满足矿山充填要 求,充填料试块养护 28 d时各重金属离子浸出浓度全 · 184 · 李 佳等:垃圾焚烧飞灰的固化及综合利用研究进展 2019年第12期 度和抗渗透性。钢铁渣的水硬胶凝性能和其水化产 生的水化产物是固化稳定化飞灰的基础,飞灰中含 有大量的氯化物,所以钢铁渣-飞灰基胶结材料的水 化产物主要有氢氧化钙、水化硅酸钙(C-S-H 凝胶)、 氯铝酸钙(水铝钙石)、钙矾石、水化硅铝酸钙等,通 过“硅四配位同构化效应”“复盐效应”,这些晶相结 构上均可发生局部的晶体化学替代和微观物理包 裹。 杂浸出环境中的长期浸出稳定性提供理论指导。 [33] 常用的重金属形态分析方法为 Tessier 分析方 法,修正后将重金属形态分为 7种:水溶态(T1)、离子 交换态(T2)、碳酸盐结合态(T3)、铁锰氧化态(T4)、 弱有机态(T5)、强有机态(T6)和残渣态(T7)。其中, 碳酸盐结合态会使浸出液中重金属离子浓度随着浸 出环境 pH 值的提高而增加;以铁-锰氧化物结合态 存在的重金属会在还原条件下呈现不稳定性;有机 结合态的重金属通过吸附和配合作用存在于基质 中,浸出环境长期的风化作用会使其以可溶态的形 式释放;残渣态在自然条件下不易释放,可在沉积物 中长期稳定存在。欧洲参考交流局在此基础上进行 此外,垃圾焚烧飞灰在用作土壤改良剂、处理污 泥的调节剂和废水吸附剂等方面的研究已有一定的 [30-31] 进展 险,限制了飞灰的大量资源化利用。 ,但是由于飞灰中重金属离子存在溶浸的风 [ 34] 3 重金属存在形态分析 飞灰中含有大量的重金属,重金属的生物毒性在 了改进,提出了 BCR 法,将重金属元素的赋存状态 重新予以划分,分为水溶态(B1)、弱酸提取态(B2)、 可还原态(B3)、可氧化态(B4)、残渣态(B5)5 种。图 一定程度上受其总量影响,但更多由其形态分布所决 定,不同存在形态会产生不同的环境效应,直接影响 [ 35] 3 为利用 Tessier 法和 BCR 法测定的褐土中重金属 [32] 的不同赋存状态,结果发现利用 BCR 方法操作简单, 有利于褐土中重金属的提取。 着重金属的毒性迁移及其在自然界的循环 。因此, 研究飞灰中重金属的赋存状态,可为其在矿山充填复 4 重金属浸出机理研究 采用水泥固化垃圾焚烧飞灰,形成的固化体系 层和其边界间形成一个浓度峰,可分别向 2个方向扩 散,向内部扩散的重金属可重新形成沉淀,向外面浸 出层方向扩散的重金属可能受浸出环境 pH 值的影 响而在固体表面发生吸附。 为高碱性环境,有利于重金属的固化,但是由于自然 环境中酸雨的侵蚀和填埋垃圾渗滤液的作用,会使 [ 36] 浸出体系处于弱酸性环境。王登权 指出水泥基胶 凝材料中重金属在酸性溶液中的浸出过程中,浸出 颗粒表面会形成一种孔隙率较高的浸出层,具体包 括5个步骤: (5)重金属离子穿到液/固表面:重金属迁移到酸 性溶液中,迁移过程为扩散行为,扩散速度由固体内 部和外部溶液之间的金属浓度差控制。 [37] 骆成杰 对飞灰固化体进行长期的动态浸出实 验,对其进行扫描电镜(SEM)和 X 射线衍射分析 (XRD),发 现 当 利 用 浸 提 剂 为 初 始 pH=5.5 的 CH3COOH-CH3COONa 溶液时,固化体会发生严重的 溶蚀现象,随着浸出时间的延长,可溶性晶体逐渐消 失,而硅酸盐晶体构架不会被侵蚀。 ( 1)酸迁移到液固表面:醋酸分子会在孔隙率较 高的浸出层发生迁移,此过程存在自由扩散作用。 2)酸穿过浸出层:溶液中的分子不能完全电 ( + - 离,其中的H 、CH3COOH和CH3COO 会以不同的扩散 速度穿过浸出层,由于固化基质复杂的孔结构,使得 + H 的扩散速度大大降低。 5 结 语 ( 3)酸在浸出边界的快速溶解:与水泥基质发生 酸碱反应,反应速度非常快,浸出过程由扩散控制。 4)重金属穿过浸出层:重金属溶解后会在浸出 垃圾焚烧飞灰由于含有大量可浸出的重金属离 子,离子的赋存状态不同其稳定性不同,大量堆存会 造成土地资源的浪费和地下水环境的污染,总结了 ( · 185 · 总第522期 金 属 矿 山 2019年第12期 [ 5] Su Ying,Yang Jianming,Liu Debin ,et al. Effects of municipal 垃圾焚烧飞灰水泥和矿渣基胶凝体系中主要水化产 物对垃圾焚烧飞灰中重金属的固化:矿渣基胶凝材 料与垃圾焚烧飞灰存在一定的复合效应,在适当的 配比下,可逐步或全部替代水泥,更好地固化/稳定化 垃圾焚烧飞灰中的重金属,并且制成的固化体有望 进行矿山充填,这样不仅能协同处置固废和危废,而 且可大大降低胶结充填采矿的成本,进而实现产业 化;同时,也解释了垃圾焚烧飞灰中重金属离子的固 化机制和浸出机理。 solid waste incineration fly ash on solidification/stabilization of Cd and Pb by magnesium potassium phosphate cement[J]. Journal of Environmental Chemical Engineering,2016(4):259-265. [ 6] Zhang Yuying,Zhang Siqi ,Ni Wen. Immobilisation of high-arse‐ nic-containing tailings by using metallurgical slag-cementing mate‐ rials[J]. Chemosphere,2019(2):117-123. [7] [ 王谦源,李 洋,曹春蕾 . 矿山充填技术与胶凝材料的选用 J]. 采矿技术,2013,13(3):34-36. Wang Qianyuan,Li Yang,Cao Chunlei. Mine filling technology and selection of cementing materials[J]. Mining Technology, 目前,利用矿渣、钢渣、飞灰等固体废弃物制备 建筑材料和胶结充填采矿的充填材料,提高上述大 宗固废利用量和利用价值的关键制约瓶颈在于进一 步提高钢铁渣基胶凝材料的使用性能和范围,同时 大幅度降低生产成本;而且,飞灰受原料、焚烧方式 及净化系统差异的影响,成分变化很大,水化产物尤 其是水化初期会产生很大差别,并且上述胶凝体系 水化产物稳定存在的 pH值范围是 11~12.5,长期地质 环境下的 pH 变化,重金属及二噁英浸出浓度稳定性 预测,胶凝体系的环境友好性评价还缺乏理论支撑, 这是含飞灰胶凝材料使用效果和范围亟待解决的关 键问题;国内外利用钢铁渣基少水泥熟料和无水泥 熟料胶凝材料固化飞灰的水化动力学研究几乎没有 数据报道,深入的环境友好性评价暨重金属固化性 能评价(不同平衡浸出方法)基础理论研究是之后关 于垃圾焚烧飞灰固化/稳定化研究的重点内容。 2 013,13(3):34-36. [8] 郑娟荣,孙恒虎 . 矿山充填胶凝材料的研究现状及发展趋势 [J]. 有色金属:矿山部分,2000(6):12-15. Zheng Juanrong,Sun Henghu. Research status and development trend of mine filling cementitious materials[J]. Nonferrous Metals: Mining Section,2000(6):12-15. [9] 槐衍森 . 矿山充填胶凝材料发展现状与方向[J]. 煤炭与化工, 2 016,39(2):88-90. Huai Yansen. Present situation and direction of the development of filling cementing materials in mines[J]. Coal and Chemical Indus‐ try,2016,39(2):88-90. [10] 吴爱祥,姜关照,王贻明 . 矿山新型充填胶凝材料概述与发展 趋势[J]. 金属矿山,2018(3):1-6. Wu Aixiang,Jiang Guanzhao,Wang Yiming. 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